相棒のハートで２周目の発生条件

ご推察の通り、ハートが全部もしくはそれに近い状態になれば、2周目に行きます。
条件が曖昧なのは、表示上と内部のハートの状態が異なるからです。
例えば、8キロ以上歩くと、表示上はハート3個でも、内部では4個以上になります。
また、時間が経つと、内部のハートが減少していくので、表示上より少なくなります。
なので、短時間で一定距離を歩く事が重要になります。

具体的には、おやつ、なでる、写真のセットをA、バトル3回をB、歩くをCとして、
A→B→Cを1時間、A→Cを1時間、A→B
この時、8キロ以上歩いていれば、ほぼ確実に2週目に行きます。
また、6〜8キロでも、贈り物等で他にハートを稼いでいれば可能です。

ゲーム画面では確認できない内部ポイント（感情ポイント、エモーションポイント(EP)等と呼ばれます）があり、それが30ポイント貯まると「大喜び」となり、ハートが2週目に入るとされています。

EPは、歩いたり、相棒をなでたり写真を撮る、おやつをあげるなどすると増え、時間が経過（およそ30分）すると減少します。

同じ行動を繰り返してもEPは一度には一回分しか上がりません。
（例えば写真を何度も続けて撮ってもEP上昇には無意味）

なので歩きながら30分ごとに写真を撮ったり、なでたり、一緒にバトルするなどしていると、EPが加算され、大喜び状態となります。

GameWithさんにはあまり詳しい情報が掲載さえていないので、詳細は「相棒 エモーションポイント」などの用語で検索し、他攻略サイトの記事を参照したほうが早いかもしれません。

相棒が大喜びになる(ハートが2重になる)条件という事でしょうか？

基本的には30分間隔で相棒に
　1.木の実を与える
　2.なでる
　3.写真をとる
　4.相棒と一緒にバトルをする
を行うと大体1時間半～2時間(要するに3回目から4回目相棒の相手をしたタイミング)くらいで相棒が大喜びの状態になってくれます。
また、個人的には相棒をパーティーに入れて頻繁にジムバトルやGOロケット団と戦うと大喜びの状態になりやすいというのも経験していますが、こちらはどの程度バトルをすれば良いのか検証はしていません。